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中国科大等发现氢气在氧化物表面活化的新模式

时间:2019-11-01 17:14:56


[摘要] 中国科学技术大学化学与材料科学学院教授黄伟新与德国马普学会fritz-haber研究所教授hans-joachim freund合作,在h2与氧化物相互作用体系研究中取得新进展,发现了h2在具有氧缺陷

中国科技大学化学与材料科学学院教授黄卫新和德国马克斯·普朗克研究所弗里茨-哈伯研究所教授汉斯-约阿希姆·弗伦德(hans-joachim freund)在h2与氧化物相互作用体系的研究方面取得了新进展,发现了h2在缺氧二氧化铈(ceo2-x)表面均匀开裂形成h-,同时氧化ceo2-x的新活化模式。研究结果“通过掺入氢氧化还原的氧化铈”全文发表在《德国应用化学》(angew . chem . int . ed . doi:10.1002/anie . 201907117)中。

h2与氧化物(mox)的相互作用广泛存在于多相催化反应体系中。现有研究结果表明,h2在氧化物表面的吸附活化有异源裂解生成质子(oh)和m-h- (h2 m2x o2-→o2-h m2x -h-)和同源裂解生成质子和还原氧化物(h2 m2x 2o2-→2o2-h 2m(2x-1))的模式。在这项工作中,黄卫新和汉斯-约阿希姆·弗伦德利用多种光谱表征技术研究了h2在含氧缺陷的ce02-x粉末和ce02-x(111)单晶薄膜表面的吸附。x射线光电子光谱(图A)、电子顺磁共振(图B)和电子能量损失光谱(图C)的表征结果都观察到,h2在室温下的吸附显著降低了ce2-x样品中ce3的含量。这些结果表明,常温h2在ce2-x表面上的吸附可导致ce2-x的氧化,从而揭示了一种新的模式(图d),其中h2在ce2-x氧缺陷部位均匀分裂以形成ce4 -h-共氧化氧化物(h2 2m (2x-1) vo→2m(2x) vo-h-)并且生成的h-物种易于从ce2-x表面扩散到本体相。这一模型的发现加深了对氧化物催化剂活化h2和氧化物催化剂体系中氢物种的基本理解。

黄卫新对氧化物体系中氢氧化物种类及其反应性的研究方向进行了系统的研究,确立了“控制氧化物表面羟基反应性的氧缺陷”的概念(surf)。sci。600(2006)793;物理化学。b 109(2005)9202;j. am。化学。足球。131(2009)16366;物理化学。c 111(2007)2198/115(2011)6815/115(2011)14290/116(2012)11921/117(2013)5800/120(2016)9845/120(2016)26968/122(2018)22530;PCCP 15(2013)12068;化学。欧元。j. 21 (2015) 4252),制备了氧化物表面的h-物种,并研究了它们的反应行为(PCCP 16(2014)7051;下巴。化学。letter.29 (2018) 752,规定了通过光催化分解水和氧化物产生氢气的活性氢物种(j . phys . chem . c116(2012)11921/sci)。中化62 (2019) 199,应界面化学百科全书:表面科学与电子化学(ISBN: 9780128097397,ed)邀请参加会议。klauswandelt,vol. 3,Elsevier b.v .,2018年。Pp 666-672)写了条目“过渡金属氧化物表面羟基的表面氧空位控制反应性”。氢在氧化物氧缺陷处均匀裂解产生的m-h激活模式的发现将为这一研究方向提供一个新的思路。

黄卫新和汉斯-约阿希姆·弗伦德是该论文的共同来文作者。中国科技大学博士候选人李赵睿、德国马克斯·普朗克研究所弗里茨-哈伯研究所博士候选人克里斯汀·沃纳和中国科技大学特别助理研究员钱坤是论文的共同主要作者。该研究得到了科技部国家重大科学研究计划、国家自然科学基金委员会和教育部长江杰出教授项目的支持。

中国科技大学发现氧化物表面氢活化的新模型

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